Als Außenminister entwarf Kreisky schon in den frühen Sechzigerjahren die Idee eines Marshallplanes für die Dritte Welt, knüpfte erste Kontakte zu arabischen Staaten und traf sich im Dezember 1964 mit dem italienischen Außenminister Giuseppe Saragat in Paris zu einer Geheimkonferenz über das Südtirolproblem, indem man weitgehend Übereinstimmung über die Autonomie erzielte. 1966 nach den Wahlen, die der ÖVP die absolute Mehrheit gebracht hatten, wurde Kreisky am 5. Juni Parteiobmann der SPÖ Niederösterreich und acht Monate später, am 1. Februar 1967 in einer Kampfabstimmung mit Hans Czettel neuer SPÖ-Vorsitzender.

Aus der Opposition heraus entwickelte Kreisky mit den berühmt gewordenen Experten neue Programme für alle Lebensbereiche und in den Wahlen vom 1. März 1970 setzte er sich gegen den ÖVP-Bundeskanzler Josef Klaus, den seine Partei als "Echten Österreicher" auf Plakatwänden affichiert hatte, eindeutig durch. Mit dem Versprechen einer Wahlrechtsreform erkaufte er sich die Zustimmung der FPÖ unter Friedrich Peter zur Bildung einer SPÖ-Minderheitsregierung, um dann bei vorgezogenen Wahlen am 10. Oktober 1971 unter dem Motto "Lasst Kreisky und sein Team arbeiten" erstmals die absolute Mehrheit zu erreichen, die 1975 und 1979 unter dem neuen Slogan "Kreisky - wer sonst?" ausgebaut werden konnte.

Unter Kreisky und seinem kongenialen Justizminister Christian Broda wurden zügig eine Reihe längst überfälliger Reformen durchgeführt - Familienrechtsreform und kleine Strafrechtsreform mit der Streichung der Strafbarkeit der Ehestörung, Homosexualität und der Amtsehrenbeleidigung waren nur die ersten Schritte auf einem langen Weg. Kreisky sorgte auch für ein liberales Kulturverständnis und fand damit bei Intellektuellen und Künstlern viel Unterstützung.

Fact Finding Mission im Nahen Osten

Kreiskys Lieblingsbetätigungsfeld - abseits von innenpolitischen Auseinandersetzungen - blieb aber die Außenpolitik. Der Nord-Süd-Konflikt und vor allem die Nahostfrage blieben Zeit seines Lebens die Gebiete, auf denen er seine größten Erfolge feierte, für die er nicht selten aber auch heftig angefeindet wurde. Als er im März 1974 zur ersten Fact Finding Mission in den Nahen Osten aufbrach, erkannte er schon bald die Sprengwirkung des Palästinenserproblems und entwickelte Perspektiven, die ihm besonders bei seinen israelischen Parteifreunden heftige Kritik einbrachten, die heute aber weitgehend unbestritten sind. 1978 kam es zum aufsehenerregenden Treffen zwischen Kreisky, Brandt, Shimon Peres, Anwar el Sadat in Wien, ein Jahr später zum Gipfel Brandt-Kreisky-Arafat. Als dann im März 1982 Lybiens umstrittener Staatschef Muammar Al Gaddafi auf Besuch nach Österreich kam, tobte die Opposition und stellte eine Dringliche Anfrage im Parlament, bei deren Beantwortung Kreisky erst recht den Zorn der ÖVP herausforderte, als er sagte: "Wenn sie aber Rinder und Holz nach Lybien verkaufen wollen, dann gibt es keine Körperöffnung, in die sie nicht hineinkriechen".

Kreiskys pointierte Sprechweise, die sowohl der Hilfsarbeiter als auch der Universitätsprofessor verstanden, machten neben seinem geschickten Umgang mit den Medien einen nicht unerheblichen Teil seiner Faszination aus. Wenn er mit sonorer Stimme "Ich bin der Meinung" sagte, wusste man, dass man aufzupassen hatte. Sein berühmter Sager von den Milliardenschulden, die ihm weniger Kopfzerbrechen bereiten würden als ein paar tausend Arbeitslose wird ebenso in Erinnerung bleiben wie der angesichts der Energiekrise der frühen Siebzigerjahre geäußerte Ratschlag, sich eben nass zu rasieren. Ob er nun einem Journalisten im Foyer nach dem dienstäglichen Ministerrat empfahl "Lernen's Geschichte, Herr Redakteur" oder anlässlich des Kärntner Ortstafelsturms auf die Empfehlung der Polizei, den Versammlungsort durch eine Hintertür zu verlassen, meinte: "Ein Bundeskanzler dieser Republik geht nicht durch die Hintertür", er bewies Stil und Charakter, wenn es für den Betroffenen auch manchmal hart war. Wie etwa als er 1983, nachdem er die absolute Mehrheit verloren hatte und die Weichen für eine SPÖ-FPÖ-Koalition stellte, dem damaligen ÖVP-Generalsekretär Michael Graff, der ihn kurz zuvor heftig attackiert hatte, die Hand nur mit der Bemerkung "ungern" reichte.

Überhaupt nicht charmant war er auch in seinen Auseinandersetzungen mit seinem langjährigen Finanzminister und Vizekanzler Hannes Androsch und seine Kontroversen mit Simon Wiesenthal sind unrühmliche Geschichte.

Dabei verstand es Kreisky, auch aus scheinbaren Niederlagen, etwa die Abstimmung über Zwentendorf im Jahr 1978 nachträglich Erfolge, wie die Wahl 1979 zu machen und in seinen Erinnerungen räumte er durchaus Fehler ein.

Von Krankheit gezeichnet, 1984 wurde ihm eine Niere transplantiert und ein Augenleiden machte ihm schwer zu schaffen, verbrachte er die letzten Lebensjahre, oft grantelnd und seine Nachfolger attackierend. Erst anlässlich der 100-Jahrfeiern der SPÖ machte er schließlich mit seiner Partei, deren größte Erfolge unter seiner 16-jährigen Obmannschaft zu verzeichnen waren, Frieden.